Отдел основан в 1973 году. В настоящее время книжный фонд составляет 21 424 единицы. Литература расположена по 2 принципам: хронологическому и тематическому.
Деятельность отдела сегодня определяется следующими функциями: сохранение литературы, внутрибиблиотечное обслуживание, ввод и электронное картирование литературы, обеспыливание и дезинфекция старопечатных книг, организация постоянной экспозиции старопечатной литературы, библиографическая информация и издательская работа.
Фонд старопечатных книг, определяющий содержательную направленность отдела, сгруппирован в армянский (2427 единиц) и иноязычный (8576 единиц) субфонды. Армянский фонд представлен на полках и в картотеках в хронологическом порядке, а литература на русском и других языках представлена в алфавитном порядке. Постоянно осуществляются работы по учёту, проверке, сравнению и уточнению данных электронных и бумажных картотек и регистров книг, а также работы по пополнению и реорганизации книжного фонда.
В разделе старопечатных книг особое место занимает рукопись XIV века «Книга проповедей Григория Трижды Великого и Храброго оратора» Григора Татеваци.
Своей уникальностью, художественным оформлением и печатными особенностями выделяются такие издания, как «Армяно-латинский словарь = Dictionarium armeno-latinum» Франциска (Франческо) Риволы (Париж, 1633), «Гаранц Варк» (Новая Джульфа, 1641), «Иисус - Сын Божий » (Амстердам, 1660-1961, 1660-1961), «Книга мирян и мифологии, коей является Лисья книга» (Амстердам, 1668), «Книга историй» Аракела Даврижеци (Амстердам, 1669), «Чистота армянской речи или армянская грамматика» Ованеса Констанинопольского (Рим, 1674), «Армянский словарь» Еремии Мегреци (Константинополь, 1698).
В фондах есть также старопечатные книги на иностранных языках, самыми примечательными среди которых являются "The Genealogies recorded in the Sacred" (1613), "Darinnen gelehret werden" (1616), "Voyage au Caucase chez les Tcherkesses et les Abkhases en Colchide, en Georgie, en Armenie et en Crimee"(1840-1843), «Исповедание христианской веры Армянской Церкви» (Санкт-Петербург, 1799), «История Российской церкви» (Санкт-Петербург, 1840) և այլն։
Остальные фонды, распределённые по тематическому принципу, располагаются в алфавитном порядке внутри научных подразделов. В этих фондах собрана редкая литература по искусству, юриспруденции, истории, медицине, сельскому хозяйству, филологии, а также многоязычные словари, энциклопедии и другая справочная литература.
Своё уникальное место среди отдельных фондов занимает фонд художественной литературы (2767 единиц), в котором собрана богатая литература на армянском, русском и английском языках, представляющая мировую культуру, книги и альбомы, отражающие различные ветви искусства от древнейших времен до современного периода.
Отдельное место в фондах занимают дары отечественных и зарубежных частных лиц и организаций. Эти фонды богаты ценной литературой на иностранных языках (английском, французском, немецком, испанском, португальском, греческом, польском, арабском, персидском и др.). Среди них много книг, словарей и энциклопедий, имеющих научную ценность. Особого внимания заслуживают собрания «Труды знаменитых людей мира» (54 тома), «Collection des universites de France» (50 томов) и другие.
Отдельный зал посвящен дарам Галуста Гюльбенкяна (3377 единиц, основан в 1965 году) и отдельная комната - дарам Элен Такесян (2468 единиц, основан в 1991 году).
Литература обслуживается с правом использования на месте.
Отдел также осуществляет библиотечно-библиографическую и издательскую работу, предоставляя общую и аналитическую информацию, помогающую читателю ориентироваться в процессе поиска материала.